Earticle

고준위방사성폐기물처분을 위한 부지특성평가 기술을 구축하고, 이를 활용하여 심부지질환경을 이해하기 위해 1997년부터 지금까지 한국원자력연구원 주변 지역을 고준위폐기물처분을 위한 연구지역으로 선정하여 다양한 지질 관련 연구를 수행해왔다. 특히, 2002년에는 고준위폐기물의 처분 대상 심도의 시추공 (지하 500m)을 굴착하였으며, 2006년에는 지하처분연구시설 (KURT, KAERI Underground Research Tunnel)을 준공하여 연구지역에 대한 심부지질환경 규명을 위해 노력하고 있다. 현재, 지하처분연구터널의 좌측 연구용 모듈 내에 500 m 길이의 장심도 시추공 및 지하처분연구시설에서 남쪽으로 약 200 m 이격된 위치에서 1,000m의 장심도 시추공에서 다양한 부지특성평가 연구를 수행 중에 있다. 본 연구는 고준위폐기물의 심지층 처분을 위한 요소기술인 심부영역의 부지특성평가기술을 구축하기 위해 수행되었으며, 수리지질학적인 관점에서 부지특성평가의 기본 모델이 되는 3차원 지질모델을 구축한 내용이다. 연구지역에서 수행된 지표 지질조사와 시추공 자료를 이용하여 종합 분석한 결과, 수리지질학적 관점에서 중요한 풍화대, 상부 저경사단열대, 심부 영역에 존재하는 결정론적 단열대를 규명하여 3차원으로 모형화하였으며, 향후 본 연구를 통해 도출된 지질요소의 수리지질특성을 평가하여 고준위방사성폐기물처분 분야에 중요한 기술인 심부 영역의 수리지질환경을 이해하는데 활용될 예정이다.

To characterize the geological features in the study area for high-level radioactive waste disposal research, KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute) has been performing several geological investigations such as geophysical surveys and borehole drillings since 1997. Especially, the KURT (KAERI Underground Research Tunnel) constructed to understand the deep geological environments in 2006. Recently, the deep boreholes, which have 500 m depth inside the left research module of the KURT and 1,000 m depth outside the KURT, were drilled to confirm and validate the results from a geological model. The objective of this research was to investigate hydrogeological conditions using a 3-D geological model around the KURT. The geological analysis from the surface and borehole investigations determined four important geological elements including subsurface weathered zone, low-angled fractures zone, fracture zones and bedrock for the geological model. In addition, the geometries of these elements were also calculated for the three-dimensional model. The results from 3-D eological model in this study will be beneficial to understand hydrogeological environment in the study area as an important part of highlevel radioactive waste disposal technology.

본 연구에서는 산화조건하 LiCl-KCl 공융염내에서 란탄계 염화물의 하나인 PrCl3의 열적거동을 살펴보았다. 먼저 산소를 주입하면서 PrCl3의 열중량분석(TGA; thermogravimetric analysis)을 실시하였고, 이 때 얻어진 결과들을 바탕으로, 산소분산법을 이용하여 온도에 따른 LiCl-KCl 공융염내 PrCl3의 산화실험을 수행하였다. PrCl3의 열중량분석 결과에 따르면, 약 380 ℃까지 PrCl3에서 염소의 해리가 급격하게 발생되었고 약 600 ℃에 서 PrCl3가 PrOCl로 전환되는 반응이 종료되는 것으로 확인되었다. 산소분산법에 의한 LiCl-KCl 공융염내 PrCl3의 열적거동은 산화조건에서 열중량분석시 나타난 PrCl3의 열적거동과 유사하였고, 발생된 PrOCl은 공 융염내에서 불용성 화합물로써 바닥으로 침전하였다. 산소분산법에 의한 공융염내 PrCl3의 PrOCl로의 전환 은 650 ℃ 이상의 온도에서 활발하게 진행되었고, 이 때 발생되는 배기가스내 Cl2의 농도분석을 통해 공융염내 PrCl3의 전환상태를 예측할 수 있을 것으로 판단된다

In this study, a thermal behavior of PrCl3 as one of the lanthanide chlorides in LiCl-KCl molten salts was investigated in an oxidizing condition. First, a thermo-gravimetric analysis (TGA) of PrCl3 was carried out by an injection of O2 gas. Based on the results, an oxidation of PrCl3 in the molten salts was performed by sparging O2 gas with changing temperatures. According to the TGA data of PrCl3, a dissociation of PrCl3 occurred rapidly by about 380 and a conversion of PrCl3 to PrOCl was completed at about 600 . The thermal behavior of PrCl3 in LiCl-KCl molten salts by sparging O2 gas was similar to that of PrCl3 in the TGA test, and PrOCl as a insoluble compound in the molten salts was precipitated into the bottom of the molten salts. A conversion of PrCl3 to PrOCl in the molten salts occurred actively at a higher temperature than 650 . And it would be possible to estimate a conversion status of PrCl3 to PrOCl by measuring a Cl2 concentration in a flue gas generated from an oxidation test of PrCl3 in LiCl-KCl molten salts.

전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장 하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규 모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상 용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약 3배 이상이 되었 을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 250 ℃ 이하로 유 지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일 치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위 해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.

yroprocessing because of proliferation resistance. An analysis of heat transfer of the Electrowinning cell was conducted to develop basic tool for designing engineering-scale Electrowinner. For the calculation of the heat transfer, ANSYS CFX commercial code was adapted. As a result of the calculation, the vertical Heating Zone length had great effect upon temperature of LiCl-KCl eutectic salt. To maintain constant temperature in the salt, the Heating Zone length should be three times longer than the height of the salt. However, the argon and salt temperatures were barely affected by the Cooling Zone length. The temperature under the Cell cover was mainly influenced by the number of the cooling plates. When the cooling plates were installed more than the number of 5, temperature under the cover was maintained below 250 These temperature properties had similar tendency toward the temperature of the Cell which was measured from experiments. Simulated heat transfer information from this study could be used to design engineering-scale Electrowinner.

세 종류의 산화물(TiO2(아나타제), SiO2(비결정성) 및 Al2O3(비결정성)) 표면에 U(VI)이 흡착될 때 유기산 이 미치는 영향을 연구하였다. 유기산으로는 살리실산과 피콜린산을 사용하였다. 유기산의 존재 여부에 따 라 달라지는 U(VI)의 흡착률 변화를 pH 함수로 측정하였다. 또한 U(VI)의 존재 여부에 따라 달라지는 유기 산의 흡착량을 pH 함수로 측정하였다. TiO2의 경우, 살리실산과 피콜린산이 U(VI)과 수용성 착물을 형성함 으로써 U(VI)의 흡착률을 저하시킨다. SiO2의 경우, 살리실산은 U(VI) 흡착에 영향을 주지 않지만, 피콜린산 은 오히려 U(VI) 흡착을 증가시킨다. 이 현상을 삼성분 표면착물(ternary surface complex) 생성으로 해석하였으며 U(VI) 흡착에 의존하는 피콜린산의 흡착량 변화, 그리고 흡착된 U(VI)의 형광 특성 변화로 이를 확인 하였다. Al2O3의 경우, 살리실산과 피콜린산 모두 U(VI) 흡착과 무관하게 높은 흡착량을 보였으나 U(VI) 흡 착을 감소시키지는 않았다. 따라서 삼성분 표면착물 생성을 배제할 수 없으나 이를 확인하기 위해서는 분광 분석과 같은 추가 연구가 필요하다.

The effect of organic acids on the adsorption of U(VI) onto oxide surfaces (TiO2(anatase), SiO2(amorphous) and Al2O3(amorphous)) has been investigated. Two different organic acids, salicylic and picolinic acids, were used. Changes of adsorption ratio of U(VI), which depend on the existence of organic acids in a sample, were measured as a function of pH. Quantities of adsorbed organic acids, which depend on the existence of U(VI) in a sample, were also measured as a function of pH. It is confirmed that the soluble complex formation of U(VI) with organic acids can deteriorate the adsorption of U(VI) onto TiO2 surface. It is noteworthy that salicylic acid does not affect the adsorption of U(VI) onto SiO2 surface, however, picolinic acid enhances the adsorption of U(VI) onto SiO2 surface. The latter effect can be understood by considering the formation of a ternary surface complex on SiO2 surface, which was confirmed by the co-adsorption of picolinic acid with U(VI) and the change in a fluorescence spectra of U(VI) on surface. In the case of Al2O3, organic acids themselves were largely adsorbed onto a surface without deteriorating the adsorption of U(VI). This would support the possibility of a ternary surface complex formation on the Al2O3 surface, and an additional spectroscopic study is required.

우리나라에서 발생하는 사용후핵연료를 CANDU형과 PWR형 2종류로 구분한다. PWR형 사용후핵연료의 경우 적절한 공정을 거쳐 원료물질로 다시 사용할 수 있는 물질을 많이 포함하고 있어 재활용 공정을 고려할 수 있다. CANDU형 사용후핵연료는 천연 우라늄을 원료물질로 사용하고 있어 재활용 가능성이 거의 없으므로 직접 처분을 고려하고 있다. 본 논문에서는 PWR형과 CANDU형 사용후핵연료 모두를 직접 처분하는 개념 으로 개발한 한국형 사용후핵연료 처분시스템을 바탕으로 CANDU형 사용후핵연료 처분 시스템을 향상시키 는 방안을 도출하고자 하였다. 이를 위하여, 현재 원자력발전소에서 사용하고 있는 사용후핵연료 60 다발 (Bundle) 용량의 저장바스켓을 포장·활용하는 방안으로 처분용기 개념을 개선하였다. 이들 개선한 처분용 기를 기반으로 하여 사용후핵연료의 심지층 처분시스템에 있어서 주요한 제한요건인 폐기물로부터 발생된 열로 인하여 완충재의 온도가 100 ℃를 넘지 않도록 하는 요건을 만족시키면서 효율을 향상시킨 처분시스템 개념을 제시하였다. 제시한 처분 시스템 개념들은 장기저장 및 회수성이 용이한 방안을 도입한 개념과 개선 한 처분용기를 1개 처분공에 2단으로 처분하는 것으로서 이들 개념을 기존 한국형 처분시스템과 효율성 측면 에서 비교?분석하였다. 본 연구를 통하여 얻은 CANDU 사용후핵연료 처분개념은 단위면적당 열효율, Udensity, 처분면적, 굴착량, 완충재 및 폐쇄 물질량을 30∼40 % 까지 효율을 향상시킬 수 있었다.

There are two types of spent fuels generated from nuclear power plants, CANDU type and PWR type. PWR spent fuels which include a lot of reusable material can be considered to be recycled. CANDU spent fuels are considered to directly disposed in deep geological formation, since they have little reusable material. In this study, based on the Korean Reference spent fuel disposal System(KRS) which is to dispose both PWR and CANDU spent fuels, the more effective CANDU spent fuel disposal systems have been developed. To do this, the disposal canister has been modified to hold the storage basket which can load 60 spent fuel bundles. From these modified disposal canisters, the disposal systems to meet the thermal requirement for which the temperature of the buffer materials should not be over 100 have been proposed. These new disposals have made it possible to introduce the concept of long term storage and retrievabililty and that of the two-layered disposal canister emplacement in one disposal hole. These disposal concepts have been compared and analyzed with the KRS CANDU spent fuel disposal system in terms of disposal effectiveness. New CANDU spent fuel disposal concepts obtained in this study seem to improve thermal effectiveness, U-density, disposal area, excavation volume, and closure material volume up to 30 - 40 %.

Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 핵연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제 련장치의 전해조에서 전극 표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들 은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택 할 경우 시행착오법에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준 과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.

In the pyroprocessing of spent nuclear fuels, fuel materials are recovered by electrochemical reactions on the surface of electrodes as well as stirring the electrolyte in electrolytic cells such as electrorefiner, electroreducer and electrowinner. The system with this equipment should first be scaled-up in order to commercialize the pyroprocessing. So in this study, the scale-up for those electrolytic cells was studied to design a large-scale system which can be employed in a commercial process in the future. Basically the dimensions of both electrolytic cells and electrodes should be enlarged on the basis of the geometrical similarity. Then the criterion of constant power input per unit volume, characterizing the fluid behavior in the cells, was introduced in this study and a calculation process based on trial-and-error methode was derived, which makes it possible to seek a proper speed of agitation in the electrolytic cells. Consequently examples of scale-up for an arbitrary small scale system were shown when the criterion of constant power input per unit volume and another criterion of constant impeller tip speed were respectively applied

본 연구에서는 KURT (KAERI 지하처분연구시설)를 포함한 지하연구시설에서 핵종 및 콜로이드 이동에 대 한 연구현황을 조사하였다. 화강암과 같은 결정질 암반층에 건설된 해외 지하연구시설들을 간략하게 소개하 고 비교하였다. 특히 Grimsel Test Site (GTS)와 ¨Asp¨o Hard Rock Laboratory에서의 핵종 및 콜로이드 이동연 구에 대한 주요 국제공동연구의 연구항목 및 내용, 진행중인 연구 프로젝트, 연구계획 등에 대해 조사하였다

In this study, research status on radionuclide and colloid migration in underground research facilities including KURT (KAERI Underground Research Tunnel) was investigated. Some foreign underground research facilities constructed in crystalline rock formations such as granite were briefly introduced and compared. International joint researches concerned with the radionuclide and colloid migration were investigated particularly for the Grimsel Test Site (GTS) and Aspo Hard Rock Laboratory by analyzing major research items, on-going research projects, and future plans.