Earticle

국내 원자력발전소의 가동년수 경과에 따른 방사능 오염증가로 제염공정에 대한 관심은 점차 점증되어 가고 있다. 화학제염은 방사성폐기물의 생성과 방사선량율을 낮추는데 매우 중요하다. 이에 앞서, 원전 주요계통 및 부품 등의 화학제염을 위해서는 대상 재질에 적합한 산화제 및 제염제를 우선 선정하여야 한다. 이를 위해서는 제염대상물 혹은 제염대상 계통에서 채취한 크러드에 대한 각종 분석을 실시하여 크러드의 화학조성 및 결정구조에 대한 정보를 확보해야 하나 실제적으로 방사능을 띤 계통으로부터 시료를 직접 채취할 수 있는 특별한 프로그램이 마련되어 있지 않는 한 극히 제한된 방사능을 띠고 있는 부식산화물의 자료만을 얻을 수 있다. 크러드의 조성은 모재의 성분과도 밀접한 관계가 있기 때문에 재장전 주기에 따라서도 차이가 많다. 따라서 가능한 한 제염대상을 선정한 다음 제염대상으로 채취한 크러드에 대한 각종 분석자료를 확보하거나 분석을 실시하여야 한다. 본 논문은 미확보 시료에 대한 대안으로 모의크러드를 다양한 방법으로 제조하는 기술에 대해 언급하였다. 금속 산화물과 금속 수화물이 12가지의 각기 다른 방법으로 실제 시료와 유사한 화학조성과 결정구조를 지닌 모의크러드의 합성에 사용되어졌다. CRUD#4(압력용기속의 금속산화물)와 CRUD#10(하이드라진 전 처리후 도가니속의 금속산화물)시료가 Type 1, 2에 대해 가장 양호하게 합성되어졌다. 이들 크러드 시료들은 특별한 장비를 사용하지 않고도 짧은 시간 내에 반응이 이루어지고 많은 량의 시료를 쉽게 합성할 수 있게 됨으로서 제염제와 제염공정을 개발하는데 매우 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

As nuclear power plants are getting older, interests on a decontaminating process are increasingly attracting more attention. Chemical decontamination is crucial to lower the production of radioactive waste and radiation dose rate. Prior to this, oxidizers and detergents for target material should be chosen so as to decontaminate major systems and components of a nuclear power plant chemically. In order to decontaminate it properly, it is crucial to have information about the chemical composition and crystalline structure of CRUD, analyzing its samples from the target or the decontamination system with components. However, there is no program which enables the extraction of samples directly from the object or the decontamination system with components carrying genuine radioactivity. Therefore, it is limited to samples from corrosion products carrying partial radioactivity as a resource. The composition of CRUD varies considerably depending on refueling cycle because it is closely related to the constituent of basic material. After settling a target, it is crucial to analyze and obtain analytical information about CRUD as a decontamination target. In this paper, various technologies for manufacturing simulated CRUD are introduced as alternatives to unattained samples. A metal oxide or metal hydroxide was used to synthesize simulated cruds having chemical compositions and crystalline stricture similar to the actual one by 12 different methods. CRUD 4(metal oxides in the autoclave vessel) and CRUD 10(metal oxides in a crucible after hydrazing pretreatment)were chosen as the best method for Type 1 and Type 2.respectively. As these CRUD can be synthesized easily without using any specialized equipment or reagents in a short time and in large quantities, they are expected to stimulate the development of decontaminating agents and processes.

본 연구에서는 전해환원공정에서 발생하는 폐용융염에서 LiCl을 재활용하기 위해 핵종제거 물질로 제올라이트를 사용할 때, 발생하는 폐제올라이트와 여기에 흡착된 유리염을 고감용으로 고화하는 경우의 고화체특성을 살폈다. 주종 핵종인 Cs의 침출속도는 붕규산유리보다는 석회유리로 고화한 경우, SAP과의 반응비와 유리의 첨가량을 변화시켜도 그 값은 1/10 정도로 낮았으며 그 범위는 0.1에서 0.01g/m2d이었다. 한편으로 Sr의 침출속도는 유리의 종류와 첨가량변화에 크게 지배를 받지 않으며 Cs보다 훨씬 낮은 0.001에서 0.0001g/m2d이었다. 그리고 압축강도는 유리의 함량이 증가할수록 감소하였고, 열팽창율은 어떤 온도에서 도 유리를 30% 함유한 것이 가장 적게 나타났다. 한편으로 이 고화체들의 용융온도는 약 1,100℃로서 유리의 함량이 증가하면 약간씩 높아졌다.

This paper investigated the characteristics of wasteform containing a spent zeolite used as a separating agent of FPs for recycling LiCl waste which would be generated from pyrochemical process of spent PWR fuel. In this study, a conventional borosilicate and Ca-rich glass were used as a consolidating agent for spent zeolite and it's mixing ratio was changed in the range, 25 35wt%. The leach rates of Cs and Sr had about 0.1 0.01g/m2day and 0.001~ 0.0001g/m2day, respectively. The leach resistance of Cs increased with amount of SAP and it showed about 10 times higher in the Ca-rich glass wasteform than in the conventional borosilciate glass wasteform. The compressive strength of wasteform was affected with the amount of glass. Thermal expansion rate of containing 30wt% glass has relatively lower than others. Also, the melting temperature was little changed in given mixing ratio of glass.

본 연구에서는 pH 변화에 따른 카올리나이트-휴믹산, 카올리나이트-아메리슘 및 휴믹산-아메리슘 등의 이성분계 흡착반응을 조사하였다. 카올리나이트의 물리화학적 특성을 조사한 후, 휴믹산농도, 이온강도 및 pH 변화에 따른 카올리나이트에 휴믹산의 흡착실험을 하였다. pH 및 HA 농도가 증가함에 따라 KA에 대한 HA의 흡착율이 감소하였으나, 이온강도가 증가함에 따라 HA의 흡착율이 증가하였다. 또한 pH 변화에 따른 카올리나이트와 아메리슘과 흡착반응 및 아메리슘과 휴믹산과의 흡착반응도 연구하였다. 산성 및 중성영역에서는 Am이 HA에 쉽게 흡착되었으나, 염기성 영역에서는 정전기적 반발력으로 HA에 대한 Am 흡착이 감소되었다. 본 연구 결과는 수환경에서 휴믹산에 의한 아메리슘 흡착거동 특성을 이해하는데 활용이 가능하다

In this study, the adsorption reactions in the binary component system such as kaolinite-humic acid, kaoliniteamericium and humic acid-americium were investigated. After performing the basic physico-chemical properties of the kaolinite, the adsorption reactions of the humic acid on the kaolinite were carried out with varying concentration of humic acid and ion strength, and pH. With increasing HA concentration and pH, the sorption of HA onto KA decreased, while the sorption of HA onto KA increased with increasing ionic stre ngth. Also, with varying pH, the adsorption reactions of the americium-kaolinite and americium-humic acid were studied. In the acid and neutral region, Am easily adsorbed on the HA, while the sorption of Am on the HA in the alkali region decreased because of electrostatic repulsion. The results from these studies make it possible to understand the characteristics of adsorption behaviour of the americium by the humic acid in the water environment.

본 연구는 H2O2가 함유된 (Na2CO3-NaHCO3) 혼합 탄산염 계에서 사용후핵연료를 산화용해할 시 U과 함께 공용해 되는 Cs, Te, Tc, Mo 등의 핵분열생성물로부터 Cs과 Tc의 선택적 침전 제거 거동을 규명하였다. Cs과 Tc은 각각 장수명 핵종으로 지하에서의 빠른 핵종 이동성과 고방열성 등으로 최종 처분 시 처분 환경 을 저해하는 핵종으로 처분 안전성 제고 측면에서 이들의 제거는 중요한 과제 중의 하나이다. Cs과 Re (Tc대용원소)의 선택적 침전제로는 각각 NaTPB, TPPCl를 선정하였으며, NaTPB에 의한 Cs 침전 및 TPPCl에 의한 Re 침전 모두 5분 이내로 매우 빠르게 이루어졌으며, 온도를 50℃, 교반속도를 1000 rpm 까지 증가 시켜도 이들의 침전 속도에는 별 영향이 없었다. NaTPB 침전 및 TPPCl 침전에 있어 가장 중요한 요인은 침전 용액의 pH 이며, 특히 TPPCl에 의한 Re의 선택적 침전의 경우 낮은 pH 에서 Mo가 Re과 공침되므로 pH 9 이상에서 수행하는 것이 효과적이다. 그리고 [NaTPB]/[Cs] 및 [TPPCl]/[Re]의 몰 농도 비 1 이상에서 Cs 및 Re을 각각 99% 이상 선택적으로 침전 제거할 수 있었다.

In this study, the removal of Cs and Tc from a simulated fission products (FP) solution which were co-dissolved with U during the oxidative-dissolution of spent fuel in a mixed carbonate solution of (Na2CO3-NaHCO3)-H2O2 was investigated by using a selective precipitation method. As Cs and Tc might cause an unstable behavior due to the high decay heat emission of Cs as well as the fast migration of Tc when disposed of underground, it is one of the important issues to removal them in views of the increase of disposal safety. The precipitation of Cs and Re (as a surrogate for Tc) was examined by introducing sodium tetraphenylborate (NaTPB) and tetraphenylphosponium chloride (TPPCl), respectively. Precipitation of Cs by NaTPB and that of Re by TPPCl were completed within 5 minutes. Their precipitation rates were not influenced so much by the temperature and stirring speed even if they were increased by up to 50 and 1,000 rpm. However, the pH of the solution was found to have a great influence on the precipitation with NaTPB and TPPCl. Since Mo tends to co-precipitate with Re at a lower pH, especially, it was effective that a selective precipitation of Re by TPPCl was carried out at pH of above 9 without co-precipitation of Mo and Re. Over 99% of Cs was precipitated when the ratio of [NaTPB]/[Cs]>1 and more than 99% of Re, likewise, was precipitated when the ratio of [TPPCl]/[Re] >1.

방사성핵종의 분포유형에 관한 정보에 기초하여 극저준위폐기물의 자체처분 적합성을 통계학적으로 해석할 수 있는 방법론을 개발하였다. 방사성핵종의 분포에 관한 정보를 알 수 없는 경우에 대해서는 널리 알려진 마코프 부등식과 체비셰프 부등식을 적용하여 방사능농도의 산술평균과 허용되는 최대 표준편차의 상관관계식을 제시하였고, 방사성핵종의 농도가 정규분포 또는 로그정규분포를 갖는 경우에 대해서는 확률밀도함수, 누적확률밀도함수 등의 통계학적 관계식을 이용하여 방사능농도의 산술평균과 허용되는 최대 표준편차의 상관관계식을 새롭게 유도하였다. 또한, 자체처분기준 100 Bq/g 및 신뢰수준 95%인 조건에 대한 사례 적용연구를 통하여 방사능농도의 산술평균과 허용되는 표준편차의 범위를 방사성핵종의 분 포유형에 따라 정량적으로 비교·제시하고, 자체처분 대상 폐기물의 방사성핵종 분포유형에 관한 정보가 확보될 경우 동일한 신뢰수준에서 자체처분이 허용될 수 있는 범위가 확장될 수 있음을 통계학적으로 입증하였다.

A statistical evaluation methodology was developed to determine the compliance of candidate waste stream with clearance criteria based upon distribution of radionuclide in a waste stream at a certain confidence level. For the cases where any information on the radionuclide distribution is not available, the relation between arithmetic mean of radioactivity concentration and its acceptable maximum standard deviation was demonstrated by applying widely-known Markov Inequality and One-side Chebyshev Inequality. The relations between arithmetic mean and its acceptable maximum standard deviation were newly derived for normally or lognormally distributed radionuclide in a waste stream, using probability density function, cumulative density function, and other statistical relations. The evaluation methodology was tested for a representative case at 95% of confidence level and 100 Bq/g of clearance level of radioactivity concentration, and then the acceptable range of standard deviation at a given arithmetic mean was quantitatively shown and compared, by varying the type of radionuclide distribution. Furthermore, it was statistically demonstrated that the allowable range of clearance can be expanded, even at the same confidence level, if information on the radionuclide distribution is available.

고준위폐기물처분장의 설계 및 장기 성능평가를 위한 입력 자료를 확보하기 위해, 한국원자력연구원 지하처분연구시설 부지에서 실시된 경사시추에서 얻은 암석 코어를 이용하여 화강암의 열전도도를 측정하였다. 열전도도에 미치는 함수비의 영향을 조사하기 위해 여러 가지 함수비에서 화강암의 열전도도를 측정하였다. 화강암의 광물 조성, 결정구조 및 이방성의 영향을 고려하지 않고, 비교적 측정이 용이한 유효공극률과 함수비를 이용하여 화강암의 열전도도를 예측할 수 있는 간단한 실험적 관계식이 제안되었다. 이 관계식은 지하처분연구시설 부지에서 채취한 유효공극률 2.7% 이하인 화강암의 열전도도를 10% 오차 이내로 예측할 수 있다

To obtain the input data for the design and long-term performance assessment of a high-level waste repository,the thermal conductivities of several granite rocks which were taken from the rock cores from the declined borehole were measured. The thermal conductivities of granite were measured under the different conditions of water content to investigate the effects of the water content on the thermal conductivity. A simple empirical correlation was proposed to predict the thermal conductivity of granite as a function of effective porosity and water content which can be measured with relative ease while neglecting the possible effects of mineralogy, structure and anisotropy. The correlation could predict the thermal conductivity of granite with the effective porosity below 2.7% from the KURT site with an estimated error below 10%.

가압경수로 원전의 농축폐액건조설비에서 발생된 농축폐액 건조물을 유리화 하는 방안이 연구되어 왔다. 중저준위 방사성폐기물을 유리화할 경우 최종 생성물은 내구성이 우수하고 현저한 부피저감 효과의 장점을 가지고 있다. 붕산농축폐액에 대한 유리화 타당성 연구는 분말시료의 전처리 방법 개발, 유리조성 프로그램을 이용한 유리개발 및 실증시험으로 수행되었다. 분말시료에 대한 전처리 방안으로는 유리화설비에 투입하기 전에 고형성을 갖도록 펠렛화하는 것이다. 농축폐액 성분중 Na와 B의 함량 분포는 유리속에 용융되는 정도와 설비로부터의 폐기물 배출·처리에 영향을 주기 때문에 이를 고려하여 유리조성이 개발되어야 한다. 실증시험에서는 폐기물 투입률, 배기체 특성 및 최종 생성물인 유리고화체의 특성이 검토되었다. 본 연구는 붕산농축폐액에 대한 유리고화체의 물리화학적 특성을 검토하고 유리화 타당성을 확인하는데 목적이 있다.

Vitrification technology has been gradually recognized as one of effective solidification methods for concentrated boric acid wastes generated in PWR. Vitrification for low- and intermediate-level radioactive wastes has a large volume reduction and good durability for the final products. A feasibility study for the vitrification of concentrated boric acid wastes has been performed with developing the pre-treatment methods of powdered wastes, glass compositions using glass formulation and demonstration test. The pre-treatment method is pelletizing the powder type for stable feeding within cold crucible melter. The glass compositions should be developed considering molten glass are related with wastes reduction. High contents of sodium and boron within borate wastes give influence to waste loading. A variety of factors obtained from the demonstration test are reviewed,which is wastes feeding rate, off-gas characteristics on stack and glass characteristics of final products such as durability for implementing the wastes disposal requirement. The aim of this paper is to present the feasibility of vitrification and review the solidification method for concentrated boric acid wastes and obtain the physicochemical characteristics of solidified glass.

무에 대한 I2 증기의 작물체 침적속도와 뿌리 전류계수를 측정하기 위하여 파종 후 29 일에서 53 일 사이에 생육시기별로 작물체를 I2 증기에 80 분 간 피폭시켰다. 피폭은 오전 중에 투명한 상자 내에서 수행되었다. 침적속도(ms-1)는 대체로 1.0×10-4∼2.0×10-4의 범위로 생육밀도가 높을수록 증가하는 경향이었다. 또한 상대습도가 높을 경우 값이 커진다는 기존 보고와 어느 정도 일치하였다. 본 침적속도는 몇몇 야외 측정치보다 수 십 배 정도 낮았고 이는 주로 피폭상자 내의 낮은 풍속(0.2 ms-1 내외)에 기인하는 것으로 추정되었다. 뿌리 전류계수(작물체 총침적량에 대한 수확시 뿌리 내 함유량의 비)는 다소 보수적으로 계산하여 파종 후 29 일 피폭에서 1.3×10-3, 파종 후 53 일 피폭에서는 5,0×10-3이었다. 본 실험결과의 이용에 있어서는 기상 조건, 요오드의 물리화학적 형태 등에 유의할 필요가 있다.

In order to measure the deposition velocity of I2 vapor for radish plants and its translocation factor for their roots, radish plants were exposed to I2 vapor for 80 min. at different growth stages between 29 and 53 d after sowing. The exposure was performed in a transparent chamber during the morning time. Deposition velocities (ms-1) were on the whole in the range of 1.0 10-4 2.0 10-4 showing an increasing tendency with an increase in the biomass density. The results showed some agreement with existing reports that a higher relative humidity would lead to a higher deposition velocity. The acquired deposition velocities were lower than by factors of several tens than some field measurements probably due to a very low wind speed (about 0.2 ms-1) in the chamber. Translocation factors (ratio of the total iodine in the roots at harvest to the total plant deposition), estimated in a more or less conservative way, were 1.3 10-3 for an exposure at 29 d after sowing and 5.0 10-3 for an exposure at 53 d after sowing. In using the present experimental data, meteorological conditions and chemical and physical forms of iodine need to be carefully considered.

핀란드 Okiluoto 섬 중앙부에 방사성폐기물 처분장으로 예정된 부지에서 블록 규모 지하수 유동 모의를 수행하였다. 현장에 설치된 심부 관측공에서 관찰된 단열대에 관한 자료를 이용하여 단열망을 구성하였다. 이 단열망을 이용하여 3차원 유한 요소 격자망의 수리전도도장를 생성하고, 이를 지하수 유동 모의에 이용하였다. 현장에서 이루어진 양수시험 전과 후에 심부 관측공에서 측정된 수위와 구간별 유입, 유출량을 이용하여 시추공과 교차하는 단열대의 투수량계수와 부지의 함양률을 조절하며 지하수 유동 모형을 보정하였다. 양수 시험 전과 후를 순차적으로 보정해가며 모의한 결과, 보정된 지하수 유동 모형으로 계산한 지하수위는 관측 자료와 비교적 일치하지만, 관측공에서의 지하수 유입, 유출량은 상당한 차이를 보이는 구간도 있는 것으로 확인되었다. 이런 불일치는 지하수 유동로가 될 수 있는 구조가 지하수 유동 모의를 위한 개념모형에 충분히 반영되지 않아 생기는 것으로 생각되며, 이에 배경단열과 같은 국지적인 유동로 구조가 개념모형에 반영되어야 할 것으로 판단되었다.

The block-scale groundwater flow system at Olkiluoto site in Finland was simulated. The heterogeneous and anisotropic hydraulic conductivity field for the domain was constructed from the discrete fracture network,which considered only the fractured zones identified in the deep boreholes installed in the study site. The groundwater flow model was calibrated by adjusting the recharge rate and the transmissivities of the fractured zones to fit the calculated hydraulic heads and into- and out-flow rates in the observation intervals of the boreholes with the observed ones. In the calibrated model, the calculated flow rates at some intervals were not in accordance with the observed ones although the calculated hydraulic heads fit well with the observed ones, which revealed that the number of the conduits for groundwater flow is insufficient in the conceptual model for groundwater flow modeling. Therefore, it was recommended that the potential local conduits such as background fractures should be added to the present conceptual model.

CANDU 사용후핵연료는 핵분열성 핵종의 농도가 비교적 낮아 장기적인 관리 방법으로서 재활용보다는 직접 처분을 고려하고 있으나 처분 부지 확보가 어려워 중간저장 정책이 단기적으로 고려되고 있다. 이와 관련하여 중간저장시설의 운영기간과 최적의 처분 착수시기에 대한 검토가 필요하다. 처분시점의 결정 요인으로는 크게 안전성, 경제성, 수용성을 설정하였다. 안전성은 크게 붕괴열과 핵비확산성 측면에서, 경제성은 각 시설의 관리비용 측면에서, 수용성은 회수성 개념 및 세대 간 책임 윤리 측면으로 나누어 검토하였다. 본 논문에서는 처분시점 결정 요인 분석 결과를 바탕으로 3가지 대안을 비교하고 최적 안을 제시하였다. 중요한 핵심 내용으로는 기술적 측면과 안전성 측면에서는 처분 시점이 빠를수록 좋다는 것과, 최적 CANDU 사용후핵연료 처분시점으로서 2041년 경을 제안하였다.

CANDU spent fuel is to be disposed of at repository finally rather than recycled because of its low fissile nuclide concentration. But the difficult situation of finding a repository site can not help introducing a interim storage in the short term. It is required to find an optimum timing of geological disposal of CANDU spent fuels related to the interim storage operation period. The major factors for determining the disposal starting time are considered as safety, economics, and public acceptance. Safety factor is compared in terms of the decay heat and non-proliferation. Economics factor is compared from the point of the operation cost, and public acceptance factor is reviewed from the point of retrievability and inter-generation ethics. This paper recommended the best solution for the disposal starting time by analyzing the above factors. It is concluded that the optimum timing for the CANDU spent fuel disposal is around 2041 and that the sooner disposal time, the better from the point of technical and safety aspects.