Earticle

파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이낮은 SrCl2와 BaCl2는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.

Pyroprocessing has been developed for the purpose of resolving the current spent nuclear fuel management issue and enhancingthe recycle of valuable resources. An electrolytic reduction of the pyroprocessing is a process to reduce oxides intometals using LiCl as an electrolyte and requires a post-treatment process due to the inclusion of residual salt in porous metalproducts. A vacuum distillation has been adopted for various molten salt systems and could be applied to the post-treatmentprocess of the electrolytic reduction. The residual salt in the metal products includes LiCl, alkali chlorides, and alkalineearth chlorides. In this paper, vapor pressures of chlorides have been estimated and the composition changes on the residualliquid during the vacuum distillation process have been calculated. A model combining a material balance and vapor-liquidequilibrium relations has been proposed under a constant vapor discharging flow rate and liquid composition changes havebeen calculated using the vapor pressures with respect to a dimensionless time. The behaviors have been compared withtemperature and molten salt composition changes to simulate the process condition variation. The distillation of the residualsalt has been dominated by LiCl which is the main component of the salt and CsCl of which vapor pressure is higher thanthat of LiCl would be readily removed. RbCl exhibits similar vapor pressure with LiCl and maintains its composition. However,SrCl2 and BaCl2 of which vapor pressures are much lower than that of LiCl are concentrated with time and expectedto be possibly precipitated during the distillation when the initial compositions are increased.

가상의 심지층 처분 부지에서 이루어진 지하수 유동 모의 결과를 이용하여 처분 심도의 지하수 유량 분포를 분석하고 그 결과를 처분 안전성 평가에 이용할 수 있는 방안을 제시하였다. 처분 심도의 지하수 유동량은 가상의 처분 부지를 대상으로 한광역 및 국지적 지하수 유동 모의 결과의 지하수두 분포를 이용하여 분석하였다. 지하수 유동량 분포를 이용하여 처분공 위치의 지하수 유동량을 분석하고 최대값을 기준으로 지하수 유동량을 표준화하여 처분공에서의 처분 용기 파손 가능성을 확률적으로 도시하였다. 확률적으로 제시된 처분 용기의 파손 가능성을 이용하여, 처분 용기로부터 누출이 일어날 것으로 가정된 위치에서 지표 환경으로 이동하는 방사성 핵종의 이동량에 대한 확률론적 기대값을 계산하여 결정론적으로 평가된 이전 연구 결과와 비교하였다. 이런 평가 방법은 현장 조건을 더욱 많이 반영할 수 있는 안전성 평가 방안 구축에 기여할 수 있을 것으로 생각된다.

Using results of groundwater flow system modeling for a hypothetical deep geological repository site, a distribution ofgroundwater flow rates at the disposal depth was analyzed and a method of applying this distribution to a safety assessmentfor a disposal of radioactive wastes was suggested. The distribution of groundwater flow rates was produced by hydraulicheads simulated from regional and local scale groundwater flow models for the hypothetical disposal site. The flow rates atthe locations where deposition holes would be located were estimated. These rates were normalized by the maximum of theflow rates in order to probabilistically illustrate a possibility of canister failures at the deposition holes. From the normalizeddistribution, probabilistic expectations for mass discharges of radionuclides released from the canisters assumed to be failedwere calculated and compared with those deterministically estimated under the assumption that the canisters at the samedeposition holes were definitely failed. The suggested method can be contributed to constructing a methodology for safetyassessment of a geological repository by reflecting natural conditions of a disposal site in more detail.

가압경수로의 일차계통 제염을 위해 개발된 HYBRID 제염제의 재료부식 특성을 틈부식 시험방법을 사용하여 수행하였다. 기존 제염제의 부식특성과 비교하기 위하여 상용 제염제인 OA, CITROX 제염제의 부식특성도 함께 평가하였다. 시험재료는 가압경수로의 일차계통의 주 재료인 Alloy 600과 304 SS을 대상으로 시험하였다. 틈부식 시험은 가혹조건의 부식시험으로써 내식성이 강한 원전 구조재료의 건전성을 짧은 시간에 잘 확인할 수 있었다. 시험결과 OA와 CITROX 제염제에서는crevice 시편 표면에 pitting과 IGA가 나타났으나 HYBRID 제염제에서는 국부부식이 전혀 발생되지 않았다. 무게감소 측정결과 HYBRID 제염조건에서는 1.3×10-3 μm/h 이하의 매우 낮은 부식속도를 나타내었다. 반면에, OA 제염제의 경우 Alloy600은 4.0×10-2 μm/h 로 비교적 균일한 부식율을 나타내었으나, 304 SS의 경우 pH = 2.0 이하에서 급격한 가속부식을 나타내었다. HYBRID 제염제의 경우 일반부식에서뿐만 아니라 crevice 부식조건에서도 거의 부식이 일어나지 않아 PWR 계통제염 시 산화막 용해 후 제염제가 계통재료에 노출되어도 재료의 건전성이 입증되었다.

Crevice corrosion tests were conducted to examine the corrosion properties of HYBRID (HYdrazine Base Reductive metalIon Decontamination) which was developed to decontaminate the PWR primary coolant system. To compare the corrosionproperties of HYBRID with commonly existing decontamination agents, oxalic acid (OA) and citric oxalic acid (CITROX)were also examined. Type 304 Stainless Steel (304 SS) and Alloy 600 which are major components of the primary coolantsystem in Pressurized Water Reactor (PWR) were evaluated. Crevice corrosion tests were conducted under very aggressiveconditions to confirm quickly the corrosion properties of primary coolant system structure components which have highcorrosion resistance. Pitting and IGA were occurred in crevice surface under OA and CITROX conditions. But localizedcorrosion was not observed under HYBRID condition. Very low corrosion rate of less than 1.3×10-3 μm/h was observedunder HYBRID condition for both materials. On the other hand, under OA condition, Alloy 600 indicated comparativelyuniform corrosion rate of 4.0×10-2 μm/h but 304 SS indicated rapid accelerated corrosion in lower case than pH 2.0. Incase of HYBRID condition, general corrosion and crevice corrosion were scarcely occurred. Therefore, material integrityof HYBRID in decontamination of primary coolant system in pressurized water reactor (PWR) reactor was conformed.

발전소 구조재료의 일반부식에서 기인된 부식생성물은 연료 표면에 침적되어 방사화되고, 다시 노외로 방출되어 계통 선량율을 증가시킨다. 본 연구에서는 방사화된 크러드의 생성과정에 대한 이해를 높이고자 연료 크러드의 비방사능 값과 노내체류시간을 계산하였다. 노내 체류시간 계산시 모핵종이 조사기간 동안 지속적으로 일정한 양만큼 침적되는 것으로 가정하였다. 본 연구에 활용된 연료 크러드 시료는 한울1호기 17차 O/H시 fuel scraping을 통해 채취되었으며, 본 연구를 위해 원소성분 분석과 핵종 분석이 수행되었다.

Corrosion products are released to the primary coolant in the corrosion process of structural materials. They are depositedon fuel surfaces and activated on exposure to a neutron flux with formation of radionuclides that can become incorporatedinto out-of-core surface films. To get a clear understanding of activated crud formation process, the specific activity andcore residence time of fuel cruds was calculated as a function of exposure time to the core neutron flux on the assumptionthat parent nuclide is being deposited continuously. Fuel cruds were sampled in the fuel scraping campaign from Hanul Unit1 Cycle 17 and analyzed for elemental concentration and radioisotope activity.

생활주변방사선안전관리법 도입에 따라 재활용하지 못하는 공정부산물의 안전관리를 위해서는 방사선적 안 전성 확보가 필수적이다. 이를 위해서 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석, 처분방법과 처분시설의 조사 및 분석, 처분시설의 운영으로 인한 방사선적 안전성평가 방법론 정립과 도구 확보, 주요 입력자료들의 안전성에 미치는 영향 파악 등이 필요하다. 이를 통하여 매립과 같은 참조 처분방법을 선정하고 피폭선량과 인체보건 리스크 평가를 통하여 공정부산물 처분에 따른 방사선적 안전성 확보를 위한 절차 및 기준마련을 위한 기술적 근거를 확보할 필요가 있다. 본 연 구에서는 공정부산물 처분방법과 공정부산물 처분시설에 대한 국내외 현황 조사 및 분석과 국내외 주요 산업 별 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집및 분석을 수행하였다. 이를 바탕으로 주요 공정부산물 특성에 따른 관리방안과 매립 처분시설에 대한 개념설계를 제안하였다. 또한, 공정부산물 처분시 대기확산에 의한 방사성 핵종의 전이경로와 침출수 유출로 인한 방사성핵종의 전이경로 파악을수행하고 적절한 코드를 선정하여 예제 평가를 수행함으로써 코드의 유용성을 확인하였다. 그리고 국내 대표 공정부산물인비산재, 인산석고, 레드머 드 특성화 자료를 이용하여 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크를 평가하고 분석하였다. 개념적 설 계 예제에 대한 방사선적 안전성 평가 결과에 의하면 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크는 매우 낮은 값을 가지며 우려할 만한 방사선적 영향을 보이지는 않는다. 연구결과는 향후 생활방사선 안전관리를 위 한 규제기술 개발에 활용 가능할 뿐만 아니라 생활주변방사선안전관리법 이행기술 기반 구축에 기여할 수 있 을 것이다.

Securing the radiological safety is a prerequisite for the safe management of the naturally occurring radioactive materials(NORM) which cannot be reused. This becomes a crucial focus of our R&D efforts upon the implementation of the Acton Protective Action Guidelines against Radiation in the Natural Environment. To secure the safety, the establishment oftechnical bases and procedures for securing radiological safety related to the disposal of NORM is required. Thus, it is necessaryto analyze the characteristics, to collect the data, to have the radiological safety assessment methodologies and tools,to investigate disposal methods and facilities, and to study the effects of the input data on the safety for the NORM wastes. Here, we assess the environmental impact of the NORM waste disposal with respect to the major domestic and foreignNORM characteristics. The data associated with major industries are collected/analyzed and the status of disposal facilitiesand methodologies relevant to the NORM wastes is investigated. We also suggest the conceptual design concept of alandfill disposal facility and the management plan with respect to the major NORM wastes characteristics. The radionuclidepathways are identified for the atmospheric transport and leachate release and the environmental impact assessment methodologyfor the NORM waste disposal is established using a relevant code. The assessment and analysis on the exposuredoses and excessive cancer risks for the NORM waste disposal are performed using the characteristics of the representativedomestic NORM wastes including flying ash, phosphor gypsum, and redmud. The results show that the exposure dose andthe excessive cancer risks are very low to consider any radiation effects. This study will contribute to development in theareas of the regulatory technology for securing radiological safety relevant to NORM waste disposal and to the implementationtechnology for the Act.

본 논문에서는 X선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)을 이용하여 ZIRLO (ZIRconium Low Oxidation)피복관의 표면 산화 거동을 연구하였다. 산화 시간 (10-336 시간, 500℃) 및 산화 온도 (400-700℃, 10 시간)에 따른 산화 특성변화를 관찰하였다. XPS peak 분석 결과, 500℃에서 산화된 피복관의 산화 시간이 24 시간이 될 때 ZrO2 peak가 11.86% 관찰되었으며, 이후 산화 시간이 길어질수록 ZrO2의 비율이 17.93%까지 (336 시간) 증가하는 것이 확인되었다. 반면, 10 시간산화된 피복관에서 5.68% 존재하던 ZrO 상은 산화 시간이 24 시간으로 늘어남에 따라 사라지는 것이 관찰되었다. 산화 온도 증가에 의한 영향 분석 결과에서는 산화 온도가 400℃에서 500, 600, 700℃로 증가할 때 ZrO 상의 비율이 0% 부터 5.68,8.31, 9.16%로 증가하는 것이 확인되었다. 이 때, ZrO2 상은 700℃에서 산화된 시료에서만 관찰되었다. ZrO 상의 형성 메커니즘은 불명확하지만, 고온에서 공기 중의 수분과 Zr의 반응으로 인해 Zr(OH)4 상의 형성이 가속되는 것으로 예상된다. 본논문에는 500℃에서 산화된 ZIRLO 피복관과 이들의 염소화 반응 특성에 대한 논의도 포함되었으며, 염소화 반응 진행 가능성에 있어서 산화막의 두께가 중요한 역할을 하는 것으로 보여진다.

Surface oxidation behavior of ZIRLO (ZIRconium Low Oxidation) hulls was investigated using an X-ray photoelectronspectroscopy (XPS) technique. The effects of oxidation time (10-336 h at 500℃) and temperature (400-700℃ for 10 h)were studied. Deconvolution results of the hulls oxidized at 500℃ revealed that a ZrO2 phase appeared after 24 h (11.86%),and an increase in the ZrO2 ratio was observed when the hulls were oxidized for 336 h (17.93%). On the other hand, the ZrOphase which employed 5.68% in the 10 h oxidized sample disappeared when the oxidation time increased to 24 h. The XPSresults also showed that an increase in the oxidation temperature resulted in an increase in the ratio of ZrO, which increasedfrom 0 to 5.68, 8.31, and 9.16% when the oxidation temperature increased from 400 to 500, 600, and 700℃, respectively. ZrO2 phase was observed only in the sample that was oxidized at 700℃. The mechanism of ZrO formation was not conclusive,but it was suggested that a formation of hydroxide might have been accelerated at elevated temperatures leading to aformation of a Zr(OH)4 phase. The relationship between the surface oxidation status of the hulls oxidized at 500℃ and theirchlorination reaction feasibility was discussed, and it was suggested that the thickness of the oxide layer is an importantparameter that determines the chlorination reaction feasibility.

사용후핵연료 파이로 공정은 전기화학 이론들에 기초하여 개발되고 있다. 공정 모사는 공정 개발과 실험데이터 해석에 주요한 방법 중 하나로 파이로 공정에서도 필요한 접근 방법 중 하나이다. 현재까지 파이로 공정의 공정 모사는 전해정련 공정 위주로 진행되어 왔으며 전해환원 공정에 대한 연구는 많지 않았다. 전해환원 공정은 전해정련 공정과 달리 기체 발생과다공성 전극의 특징을 지니고 있기 때문에 공정 모사를 위한 모델 개발을 위해서는 이를 고려한 수식들이 필요하게 된다. 본연구에서는 전기화학 셀 해석에 필요한 열역학, 물질전달, 반응공학 이론 중 전해환원 공정 모델 개발에 필요한 개념과 수식들을 정리하여 제시하였다. 전해환원 셀을 구분하여 각 부분에 적용해야하는 수식들을 나열했으며 각 부분들 연결에 사용되는 경계조건들 역시 제시하였다. 이들 수식들은 추후 모델 개발에 기초로 사용될 수 있으며 실험데이터와 결합시켜 결정되어야 하는 매개변수 파악에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

Pyroprocess for treating spent nuclear fuels has been developed based on electrochemical principles. Process simulation isone of the important methods for process development and experimental data analysis and it is also a necessary approachfor pyroprocessing. To date, process simulation of pyroprocessing has been focused on electrorefining and there have beennot so many investigations on electrolytic reduction. Electrolytic reduction, unlike electrorefining, includes specific featuresof gas evolution and porous electrode and, thus, different equations should be considered for developing a model forthe process. This study summarized required concepts and equations for electrolytic reduction model development fromthermodynamic, mass transport, and reaction kinetics theories which are necessitated for analyzing an electrochemical cell. An electrolytic reduction cell was divided and equations for each section were listed and, then, boundary conditions forconnecting the sections were indicated. It is expected that those equations would be used as a basis to develop a simulationmodel for the future and applied to determine parameters associated with experimental data.