Earticle

무기 이온교환제인 ammonium molybdophosphate(AMP)와 자성을 가지는 산화철(iron oxides, IO)을 혼합하고, 유기 지지체인 polyacrilonitrile(PAN)을 결합하여 AMP/IO-PAN 복합체를 합성하였으며 액체 방사성폐액 내 방사성 핵종의 처리 적용성을 평가하였다. 합성된 AMP/IO-PAN 복합체의 물성을 X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 주사전자현미경(SEM), 입도분석기(PSA), 비표면적 및 공극 분석, 자성 측정(MPMS) 분석을 통해 파악하고, 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 흡착 성능을 평가하였다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 자성 측정 결과, 2.038 emu/g으로 나타났다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 Langmuir 모델로 예측한 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 최대흡착량(Q0)은 각 0.097 mmol/g, 0.087 mmol/g, 0.655 mmol/g으로 나타났다. 0, 10, 20, 30wt%의 산화철이 함유된 AMP/IOPAN복합체의 Langmuir 모델로 예측한 세슘에 대한 최대흡착량(Q0)은 각각 0.702 mmol/g, 0.655 mmol/g, 0.602 mmol/g,0.559 mmol/g으로 나타났으며, 첨가된 산화철의 양이 증가할수록 AMP/IO-PAN 복합체의 세슘 흡착량이 감소하였다.

Applicability of ammonium molybdophosphate/iron oxides-polyacrylonitrile (AMP/IO-PAN) composites on theremoval of radionuclides in the radioactive wastewater generated from nuclear power plants was investigated. Thecomposites were characterized using the following analytical techniques: X-ray diffraction (XRD), Fourior transform-infrared (FT-IR) spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), particle size analyzer (PSA), nitrogenadsorption-desorption and magnetic property measurement system (MPMS). 10wt% of AMP/IO-PAN compositehas a saturation magnetization of 2.038 emu/g. Single-solute sorptions of Co, Sr and Cs onto 10wt% of AMP/IO-PAN composite were investigated. The maximum sorption capacities (Q0) predicted by the Langmuir model on10wt% of AMP/IO-PAN composite were 0.097, 0.086 and 0.66 mmol/g for Co, Sr and Cs, respectively. Themaximum sorption capacities (Q0) of Cs predicted by Langmuir model on 0, 10, 20 and 30wt% of AMP/IO-PANcomposites were 0.702, 0.655, 0.602 and 0.559 mmol/g, respectively. The maximum sorption capacities (Q0) ofCs decreased with increasing the iron oxide content in the AMP/IO-PAN composites.

원자력 발전소와 연구시설의 해체 시 다량의 오염된 방사성 콘크리트 폐기물이 발생한다. 현재 국내에는 연구로 1, 2호기의 해체와 제염사업이 진행 중이며, 약 800여 드럼 (200 L)의 콘크리트 폐기물이 발생하였다. 이들 방사성 콘크리트 폐기물은 최종처분을 위해 200 L 드럼에 덩어리 크기의 콘크리트를 채우고, 시멘트 모르타르 형태로 제조한 입자상 폐기물로 빈 공간을 채우며 혼용 고정화 및 안정화하는 일련의 과정이 필요하다. 이에 본 연구에서는 콘크리트 폐기물, 물, 시멘트의 최적의 혼합비율을 찾고, 처분장 폐기물 인수기준에 준하기 위한 고화체의 특성을 평가하였다. 모르타르 유동도, 고화체 압축강도, 침출에 대한 안정성, 열 저항성 등의 인자에 따라 평가한 결과, 콘크리트 폐기물, 물, 시멘트의 배합비 75:15:10wt%에서평가인자 기준에 도달하였으며, 콘크리트 폐기물 75%에 미분말 콘크리트 폐기물을 최대 40wt%까지 포함시켜 시멘트 고화체를 제조한 경우에도 압축강도를 만족하였다. 입자의 충진 밀도의 증가로 scale-up실험에서는 75:10:15wt%의 배합비에서작업도 및 압축강도 범위를 만족하였다.

Since the decommissioning of nuclear plants and facilities, large quantities of slightly contaminated concrete wastehave been generated. In Korea, the decontamination and decommissioning of the KRR-1, 2 at the KAERI havebeen under way. And concrete waste was generated about 800 drums of 200 L. The conditioning of concretewaste is needed for final disposal. The concrete waste is conditioned as follows: mortar using coarse and fine aggregatesis filled void space after concrete rubble pre-placement into 200 L drum. Thus, this research has developedan optimizing mixing ratio of concrete waste, water, and cement and has evaluated characteristics of a cementwaste form to meet the requirements specified in disposal site specific waste acceptance criteria. The results obtainedfrom compressive strength test, leaching test, thermal cycling test of cement waste forms conclude that theconcrete waste, water, and cement have been suggested to have 75:15:10wt% as the optimized mixing ratio. Also,the compressive strength of cement waste form was satisfied that including fine powder up to maximum 40wt% inconcrete debris wastes about 75%. As a result of scale-up test, the mixture of concrete waste, water, and cementis 75:10:15wt% meet the satisfied compressive strength because the free water increased with and increased inparticle size.

KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 부지 부근에 가상의 처분장을 설정하고, 해당 부지의 세 지점에서 방사성폐기물로부터 누출된다고 가정한 방사성 핵종의 이동 시간을 계산하였다. 핵종의 이동 경로는 핵종 누출 지점에서 천부 지하수대까지로 설정하고 KURT 주변 지하수 유동계 모의를 통해 결정하였다. 세 지점은 지하수가 빠르게 유동하는 구조(highlywater-conductive feature)를 지나가기 때문에 천부 지하수까지 도달하는데 상대적으로 적은 시간이 걸리는 지점으로 선정되었다. 핵종의 이동 시간은 TDRW(Time-Domain Random Walk) 기법을 통해 계산하였다. 지하수 내의 핵종의 이동 시간을 계산하기 위해, 이류(advection)와 분산(dispersion) 이외에 암반 기질(rock matrix)로의 확산(diffusion)과 기질 내부에서의 흡착(sorption)이 고려되었고, 핵종의 붕괴 및 변환에 의한 영향도 몇 개의 붕괴 사슬(decay chain)을 이용하여 계산에반영하였다. 계산 결과를 보면, 지표 부근의 천부 지하수에 도달하는 핵종의 시간당 이동량(mass flux)은 복수의 이동 경로뿐만 아니라 핵종의 반감기와 암반 기질 내에서의 핵종의 흡착 분배 계수에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서 보다 안정적이고 불확실성이 감소된 심지층 처분장의 안전성 평가를 위해 우선적으로 필요한 사항으로는, 장반감기 핵종에 대한 평가가 이동 과정 이외에 저장 용기에 들어있는 상태에서부터 면밀하게 이루어져야 하고, 암반 기질에서 발생하는 핵종의 흡착 과정이 심부 현장 조건을 반영하여 평가되어야 할 것으로 생각된다.

A hypothetical repository was assumed to be located at the KURT (KAERI Underground Research Tunnel) site,and the travel times of radionuclides released from three source positions were calculated. The groundwater flowaround the KURT site was simulated and the groundwater pathways from the hypothetical source positions to theshallow groundwater were identified. Of the pathways, three pathways were selected because they had highly water-conductive features. The transport travel times of the radionuclides were calculated by a TDRW (Time-DomainRandom Walk) method. Diffusion and sorption mechanisms in a host rock matrix as well as advection-dispersionmechanisms under the KURT field condition were considered. To reflect the radioactive decay, four decay chainswith the radionuclides included in the high-level radioactive wastes were selected. From the simulation results, thehalf-life and distribution coefficient in the rock matrix, as well as multiple pathways, had an influence on the massflux of the radionuclides. For enhancing the reliability of safety assessment, this reveals that identifying the historyof the radionuclides contained in the high-level wastes and investigating the sorption processes between the radionuclidesand the rock matrix in the field condition are preferentially necessary.

처분공 처분 개념은 아프리카의 방사성폐기물관리 방안의 향상을 위해서 남아프리카에너지주식회사(NECSA)에서 처음으로제시되었다. 초기에 방사성폐기물의 지층처분방안이 고려되었으나, 지하수를 방사성폐기물 오염으로부터 보호하는 방안과토양과 지하 암석의 균열지대를 통한 방사성 물질의 이동에 대한 조사가 불가피하게 필요했다. 이러한 이유로 처분공 처분개념이 연구되었다. 처분공 처분 개념은 폐기된 밀본 선원을 상대적으로 좁은 직경(260 mm)의 처분공 시설을 통해 처리 및처분한다. 탄자니아는 장반감기 및 단반감기의 폐기된 밀봉선원을 방사성폐기물관리시설에 저장하고 있으며 폐기된 밀봉선원의 방사능은 1E-6 Ci 에서 8.8E+3 Ci의 범위로 분포한다. 그러나 영구 처분 문제는 여전히 해결하지 못하고 있다. 본 연구에서는 처분부지 면적이 적고, 이에 따라 인간침입 위험이 줄어드는 처분공 처분개념을 제시하였다.

Borehole Disposal Concept (BDC) was initiated by the South African Nuclear Energy Corporation (NECSA) withthe view to improve the radioactive waste management practices in Africa. At a time when geological disposal ofradioactive waste is being considered, the need to protect ground water from possible radioactive contaminationand the investigation of radionuclides migration through soil and rocks of zone of aeration into ground water hasbecomes very imperative. This is why the Borehole Disposal Concept (BDC) is being suggested to address theproblem. The concept involves the conditioning and emplacement of disused sealed radioactive sources in an engineeredfacility of a relatively narrow diameter borehole (260 mm). Tanzania is operating a Radioactive Waste ManagementFacility where by a number of spent sealed radioactive sources with long and short half lives are stored. The activity of spent sealed radioactive sources range from (1E-6 to 8.8E+3 Ci). However, the long term disposalsolution is still a problem. This study therefore proposing the country to adopt the BDC, since the repository requireslimited land area and has a low probability of human intrusion due to the small footprint of the borehole.

사용후핵연료의 지층처분의 대안으로 심부시추공을 설치하여 지하 3-5 km 구간에 사용후핵연료를 처분하는 개념이 여러나라에서 제시된 바 있다. 특히 미국 샌디아국립연구소의 최근 연구 결과를 분석하고, 국내 적용을 위한 한국형 캐니스터 디자인과 심부시추공 디자인 개념을 처분 소요 면적과 함께 제시하였다.

As an alternative of the spent fuel disposal in a geologic repository, a deep borehole disposal concept for disposalat the section of 3 - 5km deep in a borehole has been proposed in several countries. In this paper, the latest reportsof Sandia National Laboratories on the borehole disposal researches are analyzed. For implementation of this disposalconcept in Korea, a conceptual design of spent fuel disposal canister and a modified deep borehole conceptare suggested along with a required disposal area.

우리나라 중저준위 방사성폐기물 최종 처분시설인 월성원자력환경관리센터의 폐쇄 후 안전평가 컴퓨터 프로그램의 신뢰성확보를 위해 MASCOT와 검증프로그램으로 SAFE-ROCK와 GOLDSIM을 선정하여 정상시나리오에 대하여 안전평가를 수행하였다. 각 프로그램의 장단점을 비교/분석하였으며, 각 프로그램 별 구획 간의 선량 및 누출량을 평가하였다. 그 중 방사성핵종 129I와 3H가 MASCOT와 SAFE-ROCK 프로그램에서는 비슷한 경향을 보여주었지만, GOLDSIM 프로그램에서는 상이한결과를 나타냈다. 이는 각 프로그램의 근계지역 내 핵종이동방정식의 해석과정의 차이와 개별 프로그램의 한계로 인해 다른결과값을 보여주는 것으로 분석되었다. GOLDSIM 프로그램의 경우, 선원항 구획에서 초기 핵종누출량은 time-scale에 민감하게 반응한다는 사실도 확인할 수 있었다. 안전평가 프로그램은 처분환경에서 발생하는 핵종거동 및 이동에 대한 실제현상을 예측하기 위해 모델링을 거치지만, 전산프로그램의 특성과 실제현상에 대한 데이터가 제한적이므로 결과에 차이가 발생하게 된다. 이러한 차이점은 다양한 프로그램을 이용한 결과와 상호비교를 통해 알아내며 그 원인을 지속적으로 분석하는 연구개발과정을 필요로 하고 있다.

To ensure the reliability of computer programs used for the post-closure safety assessment in the Wolsong LILWCenter, the results from MASCOT, SAFE-ROCK and GOLDSIM programs are compared with a problem fordegradation. Advantages and disadvantages of each computer programs are individually analyzed. Effects on theindividual dose are assessed with each computer programs. MASCOT and SAFE-ROCK showed similar resultsfor 129I and 3H. However, GOLDSIM represented different results for 129I and 3H. It is analyzed further and comparedwith the fluxes in each barrier of the disposal system. Througout the benchmarking testing of the computerprogram, the limitation of computer program can be continuously found out for the mature post-closure safety ofKorean radwaste disposal system.

사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제(Li3PO -K3PO4)를 이용한 인산화및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 1,050℃에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.

Pyroporcessing of spent nuclear fuel generates a considerable amount of LiCl-KCl eutectic waste salt containingradioactive rare earth (RE) chlorides. In this study, a series of processes, which consist of a phosphorylation/distillationprocess and a solidification process, were performed to minimize volume of the LiCl-KCl eutectic wastesalt and solidify a residual waste into a stable form at a relatively low temperature. Over 99wt% of RE chlorides inLiCl-KCl eutectic salt was converted and separated into REPO4 in the phosphorylation/distillation process usinga mixture of Li3PO4-K3PO4. The separated REPO4 was solidified into a homogeneous and fine-grained form at1,050℃ using LIP(Lead Iron Phosphate) as a solidification agent. The final waste volume was reduced below about10% through the series of the processes.

최근 국내에서도 원전 부지 내에 건설된 습식저장조의 용량이 곧 포화될 것으로 예상되어 사용후핵연료의 건식저장에 관한논의가 활발하다. 이 논문에서는 앞으로 다양하게 논의될 저장시스템의 안전성과 함께 장기 건식저장 시 발생하는 사용후핵연료의 특성 및 건전성 변화에 대해 이제까지 국내외에서 연구 보고된 내용들을 면밀히 검토하고 향후 추구해야 할 연구방향을 제시하고자 하였다. 조사 결과 건식저장 기간 동안 진행될 수 있는 여러 피복관 열화기구 중에서 가장 대표적인 기구는크립 변형과 수소화물에 의한 영향이었으며, 이들이 사용후핵연료 장기 건식저장 시 규제기술기준의 주요 근간을 이루고 있는 것으로 분석되었다. 한편 과거에는 피복관의 크립 변형이 가장 중요한 열화기구로 평가되었으나, 최근의 연구 결과를 통해 수소화물에 의한 영향이 더 심각한 것으로 드러났고 이는 미국의 규제기준과 새로운 온도 범위를 제시하고 있는 일본의규제기준에서 확인할 수 있었다. 그러나, 아직까지 수소화물에 의한 영향이 발생하는 응력과 온도 조건을 명확히 규명할 수있는 연구 자료가 충분하지 못하며, 나아가 사용후핵연료의 취급 시 거동에 대한 연구도 지속적으로 수행해야 할 부분으로드러났다. 따라서 국내 사용후핵연료 특성에 맞는 건식저장조건을 수립하기 위해서는 국내에서도 본격적인 연구를 통해 이들 자료에 대한 충분한 생산과 평가 및 분석이 뒤따라야 할 것으로 판단된다.

As the capacity of spent nuclear fuel storage pool at reactor sites becomes saturated in ten years, long term drystorage strategy has been recently discussed as an alternative option in Korea. In this study, we reviewed safetycriteria-related research results on spent nuclear fuel performance and integrity under long-term dry storage andproposed the direction and the scope of future domestic research and development. Creep and hydride effect inrelation to the embrittlement are known to be the major degradation mechanisms of the spent fuels during the longterm dry storage. However, recent research results showed that hydride reorientation and hydride embrittlementare one of the most critical factors to the spent fuel integrity. Accordingly safety criteria of US and Japan for thestorage system are basically founded on those mechanisms. However, in Korea, not only in-pile but out-of-pileexperimental data have not been generated to understand fuel cladding degradation and to determine the criteriato ensure the safety. In addition, the transient behavior of the spent fuel during transportation also needs to bethoroughly examined. Therefore, various experimental research and development will be required to establish ourown safety criteria for future long-term dry storage of domestic spent fuels.