Earticle

Li2O-LiCl 용융염을 이용한 전해환원기술은 사용후핵연료로부터 우라늄 금속을 회수하기 위해 연구되고 있다. 이 전해환원기술에서는 Li2O가 촉매로 이용되기 때문에 그 농도를 유지하는 것은 매우 중요한 운전인자이다. ZrO2는 피복관의 주성분이 Zr이기 때문에 사용후핵연료에 불가피하게 함유되며, 본 연구에서는 Li2O를 촉매로 이용하는 전해환원공정에서 ZrO2의 거동을 살펴보았다. Li2O와 ZrO2의 화학반응과 전해환원공정 중에서의 생성물을 분석한 결과, Li2ZrO3와 Li4ZrO4가 주요하게 관찰되었고, 이는 Li2O의 손실을 가져오는 원인이 된다. 즉, ZrO2는 Li2O를 소모하는 역할을 하며, 반응생성물은 전기화학적으로 안정하기 때문에 Li2O의 손실이 불가피하게 된다.

A molten salt technology using Li2O-LiCl has been extensively investigated to recover uranium metal from spent fuels in the field of nuclear energy. In the reduction process, it is an important point to maintain the concentration of Li2O. ZrO2 is inevitably contained in the spent fuels because Zr is one of the main components of fuel rod hulls. Therefore, the fate of ZrO2 in Li2O-LiCl molten salt has been investigated. It was found that Li2ZrO3 and Li4ZrO4 were formed chemically and electrochemically and they were not reduced to Zr. The recycling of Li2O is the key mechanism ruling the total reaction in the electrolytic reduction process. However, ZrO2 will have a role as a Li2O sink.

본 연구에서는 콜로이드와 핵종의 복합이동에 관한 수치모델을 개발하였다. 콜로이드와 핵종의 반응-이동 지배방정식을 풀기 위하여 Operator Splitting Method 중 Strang의 분리 SNI 방식을 수치해석 방법으로 채택하였고 이는 MATLAB을 이용하여코드화 되었다. 개발된 수치모델은 용질의 이동 및 분산만을 고려한 해석해를 통한 검증과정에서 피어슨 상관계수의 제곱값(r2)이 0.99 이상으로 나타나 모델의 정확성이 입증되었다.

In this study, numerical model for transport of radionuclide and colloid was developed. In order to solve reaction-migration governing equation for colloid and radionuclide, Strang-splitting Sequential Non-Iterative (SNI), which is one of Operator Splitting Method, was used for numerical method and this was coded by MATLAB. From the verification by comparing the simulation results with analytical solution considering only solute transport and rock diffusion, the Pearson’s correlation coefficient was greater than 0.99 which demonstrates the accuracy of the model.

원전에서 발생되는 방사성폐기물에 대한 고화처리 방법 중 하나인 유리화기술이 일부 가연성폐기물에 대해 적용되고 있다. 국내외적으로 중저준위 방사성폐기물의 효과적인 감용과 안정적인 처분을 위해 다양한 폐기물에 대한 유리화기술 적용방안이 확대 연구되고 있으며, 최근에는 가연성폐기물 뿐만 아니라 알루미늄 금속과 같은 비가연성폐기물에도 유리화 연구가 활발하게 진행되고 있다. 공기조화계통 (HVAC)에는 주로 필터가 이용되고 있으며, 사용 후 필터는 여과재 (유리섬유 및 알루미늄)를 이용하여 배기체를 흡착하기 때문에 방사성폐기물로 처리가 되어야 한다. 본 연구는 필터에 대한 처리기술 연구를 위해 유도가열식 저온용융로 (Cold Crucible Induction Melter: CCIM)를 이용한 유리화 타당성 연구를 수행하였다. 사용후 필터에 대한 유리화 (Vitrification)는 먼저 유리섬유 및 알루미늄 함량을 고려한 최적의 유리조성을 개발 하였으며, 개발된 유리조성을 이용하여 최적의 폐기물 저감을 위한 용융변수와 최종 생성된 유리고화체의 특성을 분석하였다. 사용후 필터 유리화용 조성유리는 주로 SiO2와 B2O3로 구성되어 있다. 전기로를 이용한 용융물 특성시험에서는 폐기물 투입률 및 최종 생성물인 유리고화체의 특성이 검토되었다. 본 연구에서는 알루미늄 금속과 유리섬유로 구성된 필터에 대한 유리조성 개발과 이를 통해 생성된 유리고화체의 물리화학적 특성을 검토하고 유리화 타당성을 확인하였다.

Vitrification technology has been widely applied as one of effective processing methods for wastes generated in nuclear power plants. The advantage of vitrifying for low- and intermediate-level radioactive wastes has a large volume reduction and good durability for the final products. Recently, a filter using on HVAC(Heating Ventilating & Air Conditioning System) is composed with media (glass fiber) and separator (aluminum film) has been studied the proper treatment technology for meeting the waste disposal requirement. Present paper is a feasibility study for the filter vitrification that developing of the glass compositions for filter melting and melting test for physicochemical characteristic evaluation. The aluminum metal of film type is preparing with 0.5 cm size for proper mixing with glass frit, glass fiber is also preparing with 1 cm size within crucible. The glass compositions should be developed considering molten glass are related with wastes reduction. Glass compositions obtained from developing on glass formulation are mainly composed of SiO2 and B2O3 for aluminum metal. A variety of factors obtained from the glass formulation and melting test are reviewed, which is feeding rate and glass characteristics of final products such as durability for implementing the wastes disposal requirement.

원전이 위치한 동해 월성 연안역 주변에서 오염물 이동·확산에 대한 수치 모사를 수행하였다. 월성 연안역의 유속장 재현을 위한 해수유동 수치모형 실험은 EFDC(Environmental Fluid Dynamics Code) 모델을 사용하여 조위 시계열 검증 및 조화분석을 통한 검증을 실시한 결과 양호한 재현성을 나타내었다. 월성 주변해역의 유속장 산정 결과 창조류시에는 남향, 낙조류 시에는 북향으로 진행되는 결과를 알 수 있었다. 또한 국립수산과학원에서 관측한 수온, 염분의 자료를 이용하여 수치모델을 통한 계산값과 관측값을 비교한 결과 양호한 재현성을 나타내었다. 계산된 해수유동자료와 수온, 염분의 결과를 이용하여 오염물질의 확산특성을 해석하였다.

Numerical simulations were performed to evaluate the dispersion characteristics of the pollutant around a Wolsung coastal area at located nuclear power plants. Numerical experiments by using EFDC(Environmental Fluid Dynamics Code) showed good agreements by comparison with the time series and harmonic analysis of the tidal elevations. The released pollutants moved in north direction at flood tide and in south direction at ebb tide. The calculated salinity and temperatures showed good agreements with the observed results by NFRDI(National Fisheries Research & Development Institute). The water circulation due to the variations of the temperature, salinity and tidal components were analyzed to estimate the dispersion characteristics of the pollutant.

파이로처리 방사성 폐기물 처분 시스템에 대하여 골드심을 이용하여 개발된 확률론적 평가 프로그램을 이용하여 폐쇄후 방사선적 안전성 평가를 수행하였다. 처분장으로부터 핵종이 유출되어 다양한 처분 시스템 내 매질을 이동하는 것에 관련된 정상 시나리오에 대한 평가를 위하여, 평가 결과에 대한 민감도나 일반적으로 불확실성의 범위가 큰 입력자료 중 주요하다고 판단되는 파라미터를 9개로 선정하여 평가에 고려된 핵종 중 Tc, Sn, Pa, Cs 4개의 원소에 대하여 평가 결과를 논의해 보았다. 확률론적 안전성 평가와 함께 이들 각 입력 자료에 대한 최종 방사선 피폭선량에 대한 민감도도 분석하여 결과에 대한 각 입력 파라미터의 중요도도 비교하였다.

A GoldSim template program for a safety assessment of a hybrid-typed repository system, called A-KRS, in which two kinds of pyro-processed radioactive wastes, low-level metal wastes and ceramic high-level wastes that arise from the pyro-processing of PWR nuclear spent fuels are disposed of, has been developed. This program is ready both for a deterministic and probabilistic total system performance assessment which is able to evaluate nuclide release from the repository and farther transport into the geosphere and biosphere under various normal, disruptive natural and manmade events, and scenarios. The A-KRS has been probabilistically assessed with 9 selected input parameters, each of which has its own statistical distribution for a normal release and transport scenario associated with nuclide release and transport in and around the repository. Probabilistic dose exposure rates to the farming exposure group have been evaluated. A sensitivity of 9 selected parameters to the result has also been investigated to see which parameter is more sensitive and important to the exposure rates.

전해정련을 이용한 폐 피복관 처리의 타당성을 살펴보기 위하여, 500℃의 LiCl-KCl 용융염 내에서 표면이 산화된 10 g 규모의Zircaloy-4 피복관 및 순수한 Zircaloy-4 피복관의 전기화학적 거동을 살펴보았다. 산화된 Zircaloy-4 피복관이 담긴 basket을 작업전극으로하여 전압-전류 관계를 측정한 결과, 산화되지 않은 Zircaloy-4 피복관과 비교해 Zr의 산화 peak는 Ag/AgCl 기준전극 대비, 약 -0.7 V ~ -0.8 V로 유사한 반면, 산화 전류의 크기는 확연하게 감소하는 것으로 나타난다. 이러한 결과는 -0.78V의 일정전위를 가한 전기화학적 용해 실험에서 살펴본 전류-시간 곡선에서도 유사하게 나타나며, 피복관 조각들의 평균 두께 및 무게 변화로부터 확인할 수 있다. Zircaloy-4 피복관이 산화되었을 경우, 표면의 산화막이 피복관의 전도성에 영향을 주어 basket 내 위치에 따라 전기화학적 용해의 균일성 및 속도를 떨어뜨리는 것으로 나타나지만, 표면의 미세한 결함과 Zr 산화물의 상 특성으로 인해 전기화학적 용해가 진행되는 것으로 판단된다.

The electrochemical behaviors of 10 g-scale fresh and oxidized Zircaloy-4 cladding hulls were examined in 500oC LiCl-KCl molten salts to confirm the feasibility of the electrorefining process for the treatment of hull wastes. In the results of measuring the potential-current response using a stainless steel basket filled with oxidized Zircaloy-4 hull specimens, the oxidation peak of Zr appears to be at -0.7 to -0.8 V vs. Ag/AgCl, which is similar to that of fresh Zircaloy-4 hulls, while the oxidation current is found to be much smaller than that of fresh Zircaloy-4 hulls. These results are congruent with the outcome of current-time curves at -0.78 V and of measuring the change in the average weight and thickness after the electrochemical dissolution process. Although the oxide layer on the surface affects the uniformity and rate of dissolution by decreasing the conductivity of Zircaloy-4 hulls, electrochemical dissolution is considered to occur owing to the defect of the surface and phase properties of the Zr oxide layer.

현재까지 개발된 고준위폐기물 심지층처분장의 열-수리-역학적 복합거동 해석을 위한 전산 코드의 현황을 조사하고, 문헌에 보고된 각 코드에 의한 계산치와 현장실험 측정치의 비교 결과를 이용하여, 기존 전산 코드들의 신뢰도를 분석하였다. 개발된 전산코드들은 완충재가 없는 처분장에서는 붕괴열에 따른 암반의 열-수리-역학적 거동을 비교적 잘 모사하였으나, 포화 경암층에 위치한 완충재가 존재하는 처분장의 공학적방벽시스템 내에서 일어나는 열-수리-역학적 복합거동의 예측은 만족스럽지 못하였다. 현재 제안된 열-수리-역학적 복합거동 해석모델을 고준위폐기물 처분장 공학적방벽시스템의 거동 해석에 적용하기위해서는 완충재 내의 수분함량 및 전 압력 분포를 보다 정교하게 모사할 수 있도록 수학적 모델의 개선이 필요하다.

The current status of the computer codes for the analysis of coupled thermal-hydrological-mechanical behavior occurred in a high-level waste repository was investigated. Based on the reported results on the comparison between the predictions using the computer codes and the experimental data from the in-situ tests, the reliability of the existing computer codes was analyzed. The presented codes simulated considerably well the coupled thermal-hydrological-mechanical behavior in the near-field rock of the repository without buffer, but the predictions for the engineered barrier system of the repository located at saturated hard rock were not satisfactory. To apply the current thermal-hydrological-mechanical models to the assessment of the performance of engineered barrier system, a major improvement on the mathematical models which analyze the distribution of water content and total pressure in the buffer is required.

한국원자력연구원의 지하처분연구시설인 KURT 주변의 지하수 유동 환경과 관련하여 수집 및 분석된 자료를 바탕으로, 가상의 처분장에서 누출된 방사성 핵종의 이동 현상을 시간 영역(time domain)에서 계산하였다. KURT에서 실시된 현장 시험에서 밝혀진 수리지질학적 특성을 바탕으로 지하수 유동 모의를 실시하였고, 그 결과를 통해 파악된 지하수 유동 경로를 따라 방사성 핵종이 이동하는데 걸리는 시간은 시간 영역에서 용질 이동 모의를 하는 TDRW(Time Domain Random Walk) 방식을 통해 평가하였다. 이류(advection)와 분산(dispersion) 현상 외에 방사성 핵종의 붕괴(decay), 평형 흡착(equilibrium sorption),암반 기질로의 확산(matrix diffusion) 현상이 용질의 이동 시간에 영향을 주는 것으로 설정되었다. 모의 결과를 통해 방사성핵종과 지하 매질의 특성에 의한 흡착 현상, 기질 확산 현상이 핵종 이동에 미치는 영향이 분석되었으며, 방사성 핵종의 연쇄반응에 의한 영향도 평가하였다. KURT 부지 환경에서 지표로 유출될 수 있다고 계산된 방사성 핵종의 유출량은 처분장에서 누출될 수 있는 양의 10-3배 미만이었고, 암반 기질로의 확산 및 흡착이 고려되면 그 비율이 더욱 낮아졌다. 본 연구에서 사용된 핵종 이동 모의 방법은 방사성붕괴나 흡착, 확산 등 이동 지연 현상을 고려하면서 핵종의 이동 시간을 계산할 수 있어 안전성 평가에서 요구되는 심부 지하에서의 방사성 핵종 이동 관련 자료를 작성하는데 활용될 수 있을 것이다.

Based on the data observed and analyzed on a groundwater flow system in the KURT (KAERI Underground Research Tunnel) site, the transport of radionuclides, which were assumed to be released at the supposed position, was calculated on the time-domain. A groundwater pathway from the release position to the surface was identified by simulating the groundwater flow model with the hydrogeological characteristics measured from the field tests in the KURT site. The elapsed time when the radionuclides moved through the pathway is evaluated using TDRW (Time Domain Random Walk) method for simulating the transport on the time-domain. Some retention mechanisms, such as radioactive decay, equilibrium sorption, and matrix diffusion, as well as the advectiondispersion were selected as the factors to influence on the elapsed time. From the simulation results, the effects of the sorption and matrix diffusion, determined by the properties of the radionuclides and underground media, on the transport of the radionuclides were analyzed and a decay chain of the radionuclides was also examined. The radionuclide ratio of the mass discharge into the surface environment to the mass released from the supposed repository did not exceed 10-3, and it decreased when the matrix diffusion were considered. The method used in this study could be used in preparing the data on radionuclide transport for a safety assessment of a geological disposal facility because the method could evaluate the travel time of the radionuclides considering the transport retention mechanism.

본 연구에서는 심지층 처분장 부지선정 시에 고려되는 요소를 지질, 수리지질, 지화학 등으로 분류하고 그 첫 번째 단계로 지질분야의 세부 항목을 지형, 토양층, 암종, 구조지질, 역학적 안정성, 지질학적사건으로 분류하였으며, 이들 항목에 대한 국외 기준분석을 수행하였다. 부지선정요소(Siting factor)에 대한 기준(Criteria)은 각 국가의 처한 지질환경에 따라 다른 조건혹은 값을 제시하고 있다. 화산 및 지진활동이 빈번한 일본에서는 이에 대한 기준을 상대적으로 자세히 기술하고 있으며, 빙하작용이 예상되는 스웨덴에서는 빙하작용에 의한 지반 융기·침식에 대한 영향을 상세히 분석하였다. 따라서, 본 논문 결과는 향후 국내의 심지층 처분장 부지선정 기준 수립시에 중요한 참고자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

Geology, hydrogeology, and geochemistry are the main technical siting factors of a geological repository for spent nuclear fuels. This paper focused on how rock’s different geological conditions, such as topography, soils, rock types, structural geology, and geological events, influence the functions of the geological repository. In the context, the site selection criteria of various countries were analyzed with respect to the geological conditions. Each country established the criteria based on its important geological backgrounds. For example, it was necessary for Sweden to take into account the effect of ice age on the land uplift and sea level change, whereas Japan defined seismic activity and volcanism as the main siting factors of the geological repository. Therefore, the results of the paper seems to be helpful in preparing the siting criteria of geological repository in Korea.