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활성탄 표면의 산소·질소·황 함유 작용기(-COOH, -OH, -NH₂, -SH 등)는 중금속 이온의 흡착에 핵심적인 역할을 하지만, 개별 작용기와 금속 이온 간의 결합 에너지 및 메 커니즘에 대한 정량적 이해는 부족한 실정이다. 본 연구에서는 밀도범함수이론 (density fuctional theory, DFT) 계산을 기반으로 6종의 표면 작용기(COOH, COO⁻, OH, O⁻, NH₂, SH)와 6종의 중금속 이온(Pb²⁺, Cu²⁺, Cd²⁺, Hg²⁺, Zn²⁺, Ni²⁺) 간의 흡착 에너지, 결합 거리, 흡착 메커니즘을 체계적으로 분석하고, 이를 거시적 흡착 성능 시 뮬레이션과 연계하였다. DFT 계산은 B3LYP/6-311+G(d,p) 수준에서 수행하였으며, Quantum ESPRESSO(PBE/PAW) 기반 주기적 표면 계산을 병행하였다. 작용기-중금속 결합 에너지 분석 결과, 탈양성자화 카르복실기(COO⁻)가 대부분의 중금속에 대해 가 장 강한 결합력을 나타내었다. Pb²⁺-COO⁻ 결합 에너지는 -3.75 eV(착화결합, d=2.2 Å) 로, Pb²⁺-COOH(-3.0 eV)와 Pb²⁺-OH(-2.0 eV) 대비 각각 25%, 88% 높은 결합 안정성 을 보였다. Cu²⁺의 경우 NH₂ 작용기와의 배위결합(-3.0 eV, d=2.05 Å)이 COOH와의 착화결합(-2.5 eV, d=2.15 Å)보다 우세하여, 질소 도핑 활성탄이 Cu²⁺ 선택적 제거에 유리함을 확인하였다. Hg²⁺와 Cd²⁺는 SH 작용기와 각각 -3.5 eV(d=2.6 Å), -3.0 eV(d=2.5 Å)의 강한 공유결합을 형성하여, 황 함유 작용기의 연질 금속 선택성이 DFT 수준에서 검증되었다. Ni²⁺-COO⁻ 착화결합(-3.15 eV, d=2.05 Å)과 Zn²⁺-COOH 이온교 환 결합(-2.15 eV, d=2.2 Å)은 실험값 대비 오차율 9.1% 이내로 우수한 일치도를 나타 내었다. 거시적 흡착 시뮬레이션(Langmuir 모델)에서는 KOH 활성화 코코넛 셸 기반 활성탄(BET 2,046 m²/g, 총 산성 작용기 0.66 mmol/g) 조건에서 Hg²⁺(qmax=972 mg/g) > Pb²⁺(628 mg/g) > Cu²⁺(233 mg/g) > Cd²⁺(162 mg/g) > Zn²⁺(117 mg/g) > Ni²⁺(100 mg/g) 순의 최대흡착량이 예측되었으며, 이는 DFT 결합 에너지 크기 순서와 일치하여 원자 스케일 계산과 거시적 흡착 성능 간의 상관성을 입증하였다. pH 의존 성 분석에서 Pb²⁺ 흡착량은 pH 4(240 mg/g) 대비 pH 6-7(460~574 mg/g)에서 약 2 배 증가하였으며, 이는 COOH의 탈양성자화(COOH → COO⁻)에 의한 결합 에너지 증 가(-3.0 → -3.75 eV)와 직접적으로 연관됨을 확인하였다. 본 연구는 DFT 계산에 기반한 작용기-중금속 결합 특성의 정량적 데이터베이스를 구 축하고, 이를 거시적 흡착 성능과 연계함으로써 목적 중금속에 최적화된 작용기 설계 지침을 제시하였다.

키워드

저자

• 박건 [ 한양대학교 건설환경공학과 ]
• 박재우 [ 한양대학교 건설환경공학과 ]

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• 간행물명

  한국퇴적환경준설학회 학술대회 초록집(구 한국환경준설학회 학술대회 논문집)

• 간기

  반년간

• 수록기간

  2012~2026

• 십진분류

  KDC 539 DDC 628